Nein, NGen-Code benötigt immer noch das Framework - es pre-JITs nur den Code in Ihren eigenen Assemblys. Es benötigt auch das Framework für den CLR selbst.
Ich glaube, Mono hat einen statischen Compiler, den sie für das iPhone verwenden wollen. Ich weiß allerdings nicht, ob das auch auf Windows funktionieren wird.
Früher gab es ein Produkt namens Thinstall, das einige Leute dafür benutzt haben. Es heißt jetzt ThinApp - im Grunde handelt es sich um Anwendungsvirtualisierung. Es ist kommerziell, aber Sie können wahrscheinlich eine Testversion bekommen.
Persönlich wäre ich etwas besorgt über ein solches Produkt - wenn es um Bereitstellung geht, sich von der gängigen Vorgehensweise abzuwenden, klingt nach vielen Support-Anrufen. Es gibt einfach so viel, was schiefgehen könnte. Ich sage nicht, dass es nicht funktioniert, nur dass ich vorsichtig wäre.
Haben Sie sich das .NET 3.5 (SP1) Client-Profil angesehen? Das könnte helfen, Ihre Installationsanforderungen etwas zu reduzieren.